谢占军，张云涛，路晓卫，詹乐音
(中核第四研究设计工程有限公司，河北 石家庄 050021)
经过多年实践，中国铀矿冶退役治理形成了一系列技术政策、法规和标准[1]。退役的目标包括合理降低公众的辐射剂量，使退役整治各项指标(氡析出率、土壤中核素残留量、水中核素浓度、表面污染水平等)低于国家和行业标准[2]。退役清挖治理时，对土地去污整治后，任何平均100 m2范围内土层中226Ra的比活度扣除当地本底值后不超过0.18 Bq/g的场地，可无限制开放或使用[3]。
退役工程中，贯彻边“施工边监测，监测结果指导施工”的原则。通过监测结果来确定清挖治理的源项是否达到预计的去污目标，当土壤中226Ra残留量满足相应管理限值要求时，即满足治理目标；
当监测结果不满足管理限值时，需继续清挖治理。土壤中226Ra的比活度监测需取样后在实验室封闭数天进行分析[4]，周期长、测量条件要求高，一般由具备监测资质的第三方监测单位开展，不利于退役进度控制。
铀矿冶退役治理相关标准没有将γ辐射剂量率作为设施和环境治理的控制指标。土壤或环境中的天然放射性核素含量与γ射线外照射的关系研究，主要集中在能谱分析和取样制备标准样品模型分析计算方面[5]；
未考虑在铀矿冶退役实际情况下，扣除本底后天然铀系残留核素与γ辐射剂量率的关系。考虑到γ射线外照射易于监测，能及时反映治理效果，笔者通过理论分析、建模计算和退役实践监测数据分析，研究γ辐射剂量率作为筛选值指导现场退役施工的可行性。
随着核能核技术的开发应用，产生人工放射性核素和人工环境辐射照射，使公众可能受到一定的人工辐射照射[6]。铀矿冶退役目的是控制铀矿采冶活动造成的放射性残存物的照射[7]。在铀矿冶退役土地去污整治时，以扣除当地本底值的方法排除其他天然辐射照射和人工照射，仅考虑天然铀系核素产生的附加照射。
1.1 理论分析
土壤中天然放射性核素在衰变过程中产生γ射线，经过土壤和空气的一系列散射在地表形成特定的γ辐射场。在土壤中的天然放射性核素均匀分布、辐射场均匀、铀钍系各代子体处于放射性平衡状态条件下，天然放射性核素的比活度与地表γ辐射水平的关系，可用Beck公式来估算[8]
Dγ=0.041 7×CK+0.462×CU+
0.060 4×CTh，
(1)
式中：Dγ—地表1 m处的γ辐射剂量率，nGy/h；
CK、CU、CTh分别是土壤中K、U和Th的比活度，Bq/kg。
铀矿冶退役场地去污的控制指标是土壤中铀系子体226Ra扣除当地本底值后的比活度不超过0.18 Bq/g。当地本底比活度所致γ辐射剂量率通过监测获取。铀系处于衰变平衡状态，各代子体核素活度相同，残留核素所致γ辐射剂量率的附加值可用公式(1)计算，其中Th系和K作为扣除的本底值不予计算。通过计算可知，226Ra核素残留比活度为1 Bq/g时，γ辐射剂量率为462 nGy/h；
226Ra核素残留比活度为0.18 Bq/g时，γ辐射剂量率为83 nGy/h。
1.2 点核积分模型
点核积分方法是通过积分点核减弱函数得到任意几何形状γ源在空间某一点的辐射通量密度的方法，适用于计算和处理复杂几何空间辐射屏蔽问题，是辐射防护屏蔽设计的基本方法之一[9]。点核减弱函数等于空间点某处每秒发射1个γ光子的点源在空间点另外一点处所引起的辐射通量密度。
MicroShield是一款点核积分法辐射剂量计算软件，广泛应用于辐射场及屏蔽计算等问题。采用MicroShield建模计算不同厚度和尺寸的大体积平板土壤层模型，土壤密度为1.6 g/cm3，土壤组分见表1。计算点与模型表面的距离为1 m，γ辐射剂量率计算模型如图1所示，D是场地半径，H为平板土壤厚度。设定铀系各代子体核素达到平衡后的核素含量作为土壤源项，226Ra核素比活度为2.3 Bq/g。
表1 计算模型的土壤组分Table 1 Soil components of the model
图1 γ辐射剂量率计算模型Fig.1 Calculation model of γ radiation dose rate
模型厚度为0.1～1 m时，所致γ辐射剂量率计算结果如图2所示。模型半径为1～100 m时，所致γ辐射剂量率计算结果如图3所示。通过建模计算可知：随着污染土厚度和面积的增加，计算点处的γ辐射剂量率呈增加趋势并逐渐趋于稳定。
根据退役治理工程经验，污染土壤的深度多数在几十厘米，面积在几百至几千平方米。因此，用MicroShield建立厚度为0.5 m，半径为50 m的圆柱形平板体源，进行场地γ辐射剂量率计算。假设体源外的介质均为空气，核素在体源内均匀分布。铀系核素各代子体达到平衡后，当226Ra核素残留比活度为0.18 Bq/g时，用MicroShield计算得出γ辐射剂量率为79 nGy/h。由于计算方法和参数不同，导致点核积分法的计算结果与理论分析数据略有差异。
图2 不同厚度所致γ辐射剂量率Fig.2 γ radiation dose rate due to different thickness
图3 不同场地尺寸所致γ辐射剂量率Fig.3 γ radiation dose rate due to different site sizes
1.3 蒙特卡罗模型
蒙特卡罗法(Monte Carlo，简称MC)是用概率论解决物理和数学问题的数值统计方法，通过随机模拟和统计试验来求解数学、物理等方面问题的近似解，既能求解确定性的数学问题，也能求解随机性的问题，特别适用于本身就具有随机性的粒子输运问题[10-11]。
MCNP程序(A General Monte Carlo N-Particle Transport Code)是大型通用中子-光子输运程序，可计算任意三维复杂几何系统内的中子、光子、电子或耦合输运问题[12]。本研究使用蒙特卡罗方法的MCNP程序进行土壤模型的γ辐射剂量率计算，首先建立计算几何模型，确定计算所需的源项、介质、计数类型、通量剂量转换方法等参数，编写程序输入卡；
然后载入蒙特卡罗程序(MCNP)进行计算[13]。
采用MCNP来进行场地γ辐射剂量率计算时，几何模型、土壤组分与点核积分法相同。源项设定铀系衰变各子体处于平衡状态，核素在体源内均匀分布。MCNP计算采用的铀系核素γ射线能群数据由MicroShield软件的衰变计算得出，具体见表2。计数类型选择F5探测器计数，采用MCNP程序自带的通量-剂量转换因子得到计算点的剂量率。
表2 MCNP计算采用的铀系核素能群数据Table 2 Uranium nuclide energy group data used in MCNP calculation
当土壤中226Ra核素残留比活度为0.18 Bq/g时，采用MCNP程序计算得出该模型的γ辐射剂量率为90 nGy/h。
1.4 γ辐射剂量率计算结果分析
在不考虑Th、K等其他天然辐射照射和人工照射的情况下，当土壤中226Ra核素比活度为0.18 Bq/g时，基于理论分析(公式法)、点核积分法和MC建模计算得到距表面1 m处的附加γ辐射剂量率结果见表3。可以看出，在一定条件下，通过理论分析和建模计算得到的γ辐射剂量率基本处于同一水平，可以选取γ辐射剂量率作为筛选值用于铀矿冶退役治理过程中的施工监测。保守考虑并取整后，建议扣除本底后的γ辐射剂量率筛选值为80 nGy/h。由于不同铀矿山的天然条件不同，确定本底值后各铀矿退役可用该筛选值指导施工。
表3 γ辐射剂量率计算结果Table 3 Calculation results of γ radiation dose rate
γ辐射剂量率筛选值的适用前提是场地土壤中铀系核素均匀分布，并且各代子体核素处于放射性衰变平衡状态。应用γ辐射剂量率筛选值可以显著提高施工效率，但最终还应以土壤226Ra含量的实测值作为治理目标的最终判据。
参考江西某铀矿设施退役项目施工监测，废石场面积为45 860 m2。由于该项目在新标准发布前实施，所以废石场底部污染土壤的超挖深度按照226Ra比活度不超过0.56 Bq/g控制[14]。按场地面积均匀布点监测，不同位置点位的监测数据见表4，土壤中226Ra比活度与对应点位的γ辐射剂量率的关系如图4所示。
底部土壤中除少量监测点位的铀镭含量不平衡外，大部分点位的铀镭基本处于平衡(表4)。在土壤中226Ra比活度较低时，γ辐射剂量率仍维持一定水平(图4)，这是该区域铀系核素以外的其他核素和宇宙射线导致的本底值。监测表明土壤中226Ra比活度与γ辐射剂量率正相关，随着226Ra比活度的增加γ辐射剂量率逐渐增加，γ辐射剂量率可作为土壤中226Ra的特征因子。
表4 废石场搬迁后底部土壤清挖治理监测数据Table 4 Monitoring data of bottom soil clean-up excavation after removal of waste rock site
图4 清挖后土壤中a(226Ra)与γ辐射剂量率的关系Fig.4 Relationship between a(226Ra) and γ radiation dose rate in soil after clean-up excavation
在铀矿冶退役治理过程中，土壤场地去污后，可先监测场地的γ辐射剂量率；
当其扣除本底值后满足低于筛选值的要求后，再取样分析土壤中的核素含量，可提高监测和施工效率。
中国的铀矿山分布广，各矿山所在地的辐射环境差异较大，建议进一步开展相关研究，建立确定铀矿山所在地γ辐射本底值的方法，以便于筛选值的具体应用。
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