刘 航,王佳琪,冯立强
(1.辽宁工业大学 化学与环境工程学院,锦州 121001; 2.辽宁工业大学 理学院,锦州 121001)
极紫外和X射线范围单色光源是探测超快电子动力学、分子结构乃至生物医学方面的重要工具[1-3].目前，利用高次谐波光谱获得高光子能量的单色光源(即单次谐波光源)是一种行之有效的方法[4-6].例如：利用原子内[7]和原子间[8]的相位匹配方法都可以获得一定的单色光源.但是，目前多数研究中获得的单色光源只集中在紫外区间[9]，对于获得极紫外和X射线范围的单色光源却少有报道.并且，一般情况下获得的单次谐波光源很难实现波长(或级次)可调.
最近，Feng等[10]提出了一种啁啾波形调控方法来优化谐波光谱.在研究中发现了在特殊啁啾组合下会产生一定范围的单次谐波.并且，该方法产生的单次谐波并不需要进行谐波的相位匹配，这大大减少了实验难度.但其并未对这一现象进行重点讨论.鉴于此，为了能获得极紫外甚至X射线范围单色光源，本文对啁啾波形调控产生单次谐波光源进行了深入研究.并且，还提出了另外一种利用双色场波形调控获得单次谐波光源的方法.最后对两种方法的优缺点进行了说明.
本文若无特殊说明，本文采用原子单位(a.u.).
3.1 啁啾波形调控产生单次谐波光源
图1 啁啾波形调控下谐波光谱
图2给出了啁啾激光波形以及在该波形下的谐波时频分析图[14].这里，只选择β2=5 a.u.、7 a.u.和9 a.u.为例进行说明.首先根据谐波辐射三步模型[15]来分析激光波形[图2(a)]可知，当电子在A点附近发生电离后；
自由电子可以在AP区域加速并获得能量；
最后，加速电子与母核发生再碰撞，进而发射谐波辐射能量峰，标记为P，如图2(b)-2(d)所示.正常情况下，AP区域为单向正或者单向负波包.但是，在啁啾调控下，AP区域中却包含一些小的反向波包，例如，波包B[图2(a)].这种结构会导致电子在AP区域加速时发生‘加速-减速-再加速’的现象，进而在能量峰P上形成辐射能量折叠结构，如图2(b)-2(d)中的SUB-P1结构.深入分析可知，当波包B振幅在-0.015 a.u.左右时，能量折叠区SUB-P1只包含单一谐波能量，即导致该单次谐波强度比其它谐波强度有所增大.这是啁啾波形调控产生单次谐波光源的原因[10].并且，分析激光波形可知，随着β2增大，波包B会向左移动，这导致BP区域瞬时频率增大(基于三步模型理论，谐波辐射能量与激光频率成反比)，进而导致SUB-P1结构向低能区移动，如图2(b)-2(d)所示.这是单次谐波随β2增大而向低能区移动的原因.再次分析AP区域可见，除了波包B，还有一个比较明显的反向波包，标记为波包C，如图2(a)所示.按照波包B的分析机制，波包C结构应该也会在能量峰P上产生能量折叠结构.但是，当β2=5 a.u.和β2=7 a.u.时，波包C的振幅强度在-0.025 a.u.附近.这导致电子经过该区域时未能实现‘加速-减速-再加速’的现象，即能量峰P上未出现第二个能量折叠区域，如图2(b)和2(c)所示.当β2=9 a.u.时，波包C的振幅强度在-0.018 a.u.附近.这导致电子经过该区域时再一次进行‘加速-减速-再加速’的过程，即能量峰P上出现第二个能量折叠区域，标记为SUB-P2，如图2(d)所示.这是谐波光谱上呈现双谐波增强的原因.
图2 (a)啁啾激光波形；
谐波辐射时频分析：(b)β2=5 a.u.；
(c)β2=7 a.u.；
(d)β2=9 a.u.
随后，对激光脉宽和激光光强做出改变发现：当1600 nm和800 nm脉宽变化范围分别在 15 fs～30 fs和 6 fs～15 fs时，适当组合啁啾参数都会在谐波光谱上呈现单次谐波增强的现象.当总光强不变，适当调节双色场光强在0.8×1014W/cm2～1.2×1014W/cm2范围内，谐波光谱也都可以观察到单次谐波增强的现象.这说明在啁啾波形调控下，单次谐波的产生对激光脉宽和激光光强的依赖程度不是很明显.并且，获得的单次谐波可调范围较宽.但是，该方法也存在一定缺点，即啁啾形式的实现需要精确调控.
3.2 双色场波形调控产生单次谐波光源
图4给出当tdelay=1.3fs时的双色场波形图和谐波辐射时频分析图.结合三步模型理论来分析激光波形图可知，当电子在A点附近电离后，加速电子在AP区域运动.但是，由于激光延迟时间的调控，AP区域会呈现一个反向波包B[图4(a)].这导致电子也会在该结构下出现‘加速-减速-再加速’的现象，进而导致对应能量峰P上呈现能量折叠区，即图4(b)中的SUB-P结构.分析波包B的振幅可知，当其振幅在-0.02a.u.附近时，其所导致的折叠能量区仅仅包含单一谐波辐射能量，进而导致该单次谐波强度的增强.这和啁啾波形调控产生单次谐波增强的原因是一样的.但是，双色场调控下波包B的振幅随延迟时间变化比较明显.例如：当延迟时间在1.0 fs到1.35 fs区域，波包B的振幅可维持在-0.02 a.u.附近，即可以获得单次谐波增强.但是，当延迟时间小于1.0 fs或者大于1.35 fs时，波包B的振幅就会分别向负向和正向移动，这会分别导致能量峰P上的辐射折叠区消失或者增大，进而导致谐波光谱上单次谐波的消失以及多次谐波增强的产生.
图4 (a)tdelay=1.3fs时双色场激光波形；
(b)该波形下谐波辐射时频分析图.
随后，通过改变双色场激光脉宽和激光光强分析单次谐波的产生可知，当采用双色场波形调控方法时，长波长激光(例如：1600nm)必须要有较大的激光脉宽；
而短波长激光(例如：800nm)必须具有较短的激光脉宽.并且，短波长激光的光强要大于长波长激光的光强.只有满足上述条件下，通过适当改变激光延迟时间才会在谐波光谱上呈现单次谐波增强的现象.这说明在双色波形调控下，单次谐波的产生对激光脉宽和激光光强的依赖程度较大.并且，产生的单次谐波可调范围较窄.但是，该方法也存在一定优点，即双色场在实验上非常容易获得.
本文采用两种波形调控方法研究了单次谐波的产生.结果表明：在啁啾波形调控下，单次谐波光源的调节范围较宽，并且对激光脉宽和光强的要求不高.但是，其对啁啾形式调控要求较高.在双色场波形调控下，单次谐波光源的调节范围较窄，并且对激光脉宽和光强的要求较高.但是，实验上实现该方案较为简单.通过本文的研究对实验获得单次谐波光源提供了理论支撑.
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